（）－－低温生物工学会誌〔CryobiologyandCryotechnology〕，Vol.50,No.2,1～7,2004講演論文の表題１北海道大学低温科学研究所，２九州大学農学部栗尾学朗１，乾雪子２INSTRUCTIONSFORMANUSCRIPTPREPARATIONGakurouKURIO１andYukikoINUI２１InstituteofLowTemperatureScience,HokkaidoUniversity,Sapporo060-0819,Japan２FacultyofAgriculture,KyushuUniversity,Hakozaki,6-10-1,Fukuoka812-8581,JapanTwomethodsofthein-situobservationsoficecrystalgrowthfromthesupercooledwaterincludingimpurityarebrieflysummarized.Thefreegrowthmethodofcrystalisveryusefultoobservethegrowthasafunctionofthedrivingforceforcrystalgrowth(namely,supercoolingtemperature).Theone-directionalgrowthmethodisoftenusedtoobservethemorphologicalinstabilityandthepatternformation.Asatypicalexampleofthein-situobservation,thepatternformationattheinterfacebetweeniceandKCl-solutionisanalyzedbythewayofMach-Zehnderinterferometer.Themechanismofthemorphologicalinstabilityisdiscussedastheeffectofimpurityincludedinthewater.(ReceivedJune2,2004;AcceptedJuly8,2004)緒言過冷却水中で氷結晶が成長する際，結晶の形や成長機構は水に含まれる不純物によって大きく影響を受ける．特に，タンパク質などの生体高分子が含まれる場合はその効果も絶大で，生体の凍結問題セミナー｢生物の凍結及び凍結回避の分子機構｣.[Keywords:Crystalgrowth,Insituobservation,Impurityeffect,Ice,Interferometer;結晶成長,その場観察,不純物効果,氷,干渉計]を考察する上で極めて重要な役割を果たしていると考えられる．このためには，氷結晶の成長をその場で観察し，なおかつ高精度での“その場測定”を行う必要がある．しかしながら，過冷却水中に存在する氷結晶は，両者の屈折率が近いために通常観察が容易ではないことや，氷と水という同一物質の異なる相の界面を測定する必要があることなど，困難な問題が多い．しかし，一方では水も氷も可視領域の光に対しては無色透明であるため，適当な工夫をすることで観察上の問題を解決することも可能である．一方，過冷却水中に含まれる不純物が氷結晶成長に及ぼす効果は，不純物の分子量によってその機構が全く異なる．このために，結晶成長の結果として実現される結晶の形（成長形）にも大きな変化が観察される．また，結晶の成長形を精密に観察するためには，成長容器の中に1個の単結晶を生成して，その成長過程を観察することが極めて重要である．成長容器の中に2個以上の結晶粒が存在すると，結晶粒同士が熱や不純物の拡散に関して相互作用を起こすため，単結晶の成長特性を観察することが困難になってしまう．本解説では，まず氷単結晶の成長を観察するための手法について述べ，この方法によって観察された結晶成長に対する不純物効果の例を紹介する．材料および方法１．氷結晶成長のその場観察法２．結果および考察１．氷結晶成長融液中で結晶が成長する場合，界面の形態不安定化やパターン形成は，熱力学的駆動力としての過冷却度と成長を制御するいくつかの素過程の相互作用により支配される１）．融液結晶成長の制御の素過程は，（1）界面で発生する結晶化潜熱の拡散，（2）固液界面で分子が結晶に取り込まれる際の界面カイネテイクス，および（3）新たに界面が生成されることによる熱力学的不利（界面自由エネルギーの増加）である．すなわち，融液の過冷却によって生じる全駆動力（ΔT＝Tm－T∝，ここでTmは平らな界面での融点温度