第21卷第6期中国有色金属学报2011年6月Vol.21No.6TheChineseJournalofNonferrousMetalsJun.2011文章编号：1004-0609(2011)06-1463-10基于第一性原理揭示活性元素铪对热障涂层关键界面的强化机理江勇1,2(1.中南大学材料科学与工程学院，长沙410083；2.MaterialsDepartment,UniversityofCalifornia,SantaBarbara,CA,93106,USA)摘要：本文总结回顾作者近年来从第一性原理出发，以应用广泛的高温热障涂层中γ-Ni(Al)/α-Al2O3关键界面为基础，通过建立合理的热力学模型，结合电子密度泛函计算，针对界面结合强度与温度、原子化学配比和活度等的相关性所开展的一系列理论研究实践。结果表明：在感兴趣的温度区间内(1300~1600K)，界面平衡相为富Al相，但靠近理想化学配比相的相界；富Al相界面的结合强度较高，约3倍于理想化学配比相界面的结合强度。杂质S可向界面强烈富集，并严重削弱界面强度的60%~70%；活性元素Hf具有在基体中有效钉扎S、直接参与界面成键和在界面处置换S的3种界面强化效应。关键词：热障涂层界面；界面结合强度；第一性原理；密度泛函；活性元素中图分类号：TG132.32文献标志码：AStrengtheningmechanismsofreactiveelementHfonkeyinterfaceinthermalbarriercoatingsystemsbasedonfirst-principlesJIANGYong1,2(1.SchoolofMaterialsScienceandEngineering,CentralSouthUniversity,Changsha410083,China;2.MaterialsDepartment,UniversityofCalifornia,SantaBarbara,CA,93106,USA)Abstract:Asystematicstrategywasproposedandoverviewedtopredicttheadhesionstrengthofmetal/oxideinterfaces,withthetechnologically-importantγ-Ni(Al)/α-Al2O3interfaceasanexample.Theatomisticdensityfunctionaltheory(DFT)calculationswerecarriedouttoassesstheeffectsoftemperature,interfacialstoichiometry,Alactivity,SsegregationandHfdopingontheadhesion.ComputationsoftheAlactivityinNi(Al)andtheinterfacialphasediagrambetween1300and1600KsuggestthattheinterfacephaseisAl-richedphase,butclosetotheboundarywiththestoichiometricphase.TheAl-richedphasehassignificantlystrongeradhesionthanthestoichiometricphase.WhileScansubstantiallydecreasetheadhesionby60%−70%,alloyingwithreactive-elementHfsubstantiallyimprovestheadhesionthroughthreestrengtheningmechanisms:pinningSinbulkNi(Al),displacingSfromitsinterstitialinterfacialsites,anddirectlyenhancingtheinterfacialbonds.Keywords:thermalbarriercoating(TBC);interfaceadhesion;first-principlesdensityfunctionaltheory;reactiveelement高可靠性的高温热障涂层系统(Thermalbarrier使用经验逐步证实，在高温制备或使用过程中，镍基coatingsystems,TBCs)，在新一代航空发动机、燃气轮覆衣合金(Bondcoat,BC)表面形成的热生长层机和高温固体燃料电池等众多应用领域有着广泛而迫(Ther